Расчетно-экспериментальные исследования гигантских диэлектрических свойств керамики Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 4638 (2023) Цитировать эту статью

441 Доступов

2 цитаты

Подробности о метриках

Модифицированным золь-гель методом успешно получена керамика Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 с высокой диэлектрической проницаемостью. Диэлектрическая проницаемость керамики Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 достигает значений более 104 при комнатной температуре и частоте 1 кГц. Более того, эта керамика демонстрирует две различные термоиндуцированные диэлектрические релаксации в широком диапазоне температур. Тангенс потерь действительно мал, ~0,032–0,035. При низких температурах диэлектрическая релаксация объяснялась эффектом кислородных вакансий, а при высоких температурах — эффектами границ зерен и контакта образца с электродом. Наши расчеты показали, что ионы Y и Na, вероятно, занимают позиции Ca и Cu соответственно. В результате на границах зерен наблюдались другие фазы, связанные с Cu, особенно CuO. Согласно нашему анализу, в Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 происходит компенсация заряда между ионами Na и Y. Кроме того, состояния Cu+ и Ti3+, наблюдаемые в нашем РФЭС-исследовании, обусловлены наличием кислородной вакансии в решетке. Наконец, основная причина огромной диэлектрической проницаемости керамики Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 в первую очередь связана с эффектом конденсатора внутреннего барьерного слоя.

В повседневной жизни люди в значительной степени полагаются на высокопроизводительные электронные устройства. Поэтому были разработаны многочисленные электронные инновации, начиная с улучшения электронных свойств материалов, используемых в основных компонентах, и заканчивая производством электронных устройств. Наиболее часто высказываемая точка зрения — стремление уменьшить размер устройств при одновременном повышении их производительности1,2,3,4,5. Другой перспективой является необходимость сокращения использования опасных соединений в электронных устройствах5,6,7,8,9,10,11,12. В последние годы широко обсуждаются высокотехнологичные устройства, особенно те, которые используются для хранения электроэнергии1,2,3,4. Ранее опубликованные исследования показали, что производительность конденсаторов повышается, поскольку их использование имеет решающее значение для временного хранения электроэнергии1,2,3,4,5. Керамические конденсаторы широко используются в качестве основных компонентов в различных устройствах, таких как видеокарты и оперативная память (ОЗУ)13. Диэлектрические свойства материала определяют его пригодность для различных применений, особенно для конденсаторов. Диэлектрическая проницаемость (ε’) и тангенс диэлектрических потерь (tan δ) являются критическими параметрами, указывающими диэлектрические характеристики материалов14. Недавний интерес к TiO2, легированному ионами металлов, SnO2, легированному ионами металлов, а также нелегированной, однократно легированной и солегированной ACu3Ti4O12 (A = Ca, Cd, Na1/2Y1/2, Sm2/3, Y2/3) керамике. привлекли внимание ученых, заинтересованных в исследовании их структурных и диэлектрических свойств1,2,3,4,5,6,15,16,17,18,19,20,21,22. Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 (NYCTO) – один из самых популярных керамических диэлектриков, изучавшихся в последние годы18,19,20,22.

Что касается керамики NYCTO, двумя наиболее важными направлениями исследований являются улучшение ее диэлектрических свойств и изучение причин ее колоссального диэлектрического отклика18,19,20,22. В целом интересно высокое значение ε' керамики NYCTO. Согласно модели конденсатора с внутренним барьерным слоем (IBLC), наиболее широко признанной причиной высокого ε' NYCTO и подобных керамик является межфазная поляризация23,24. Это связано с неоднородностью их микроструктуры. Передовые технологические методы показали наличие полупроводниковых зерен и изолирующих границ зерен (ГГ) в NYCTO и связанной с ним керамике18,19,20,22,23,24. Судя по их микроскопическому масштабу, основанному на модели IBLC, механизм наноразмерной емкости барьерного слоя (NBLC) и влияние на границу домена происходят из-за внутренних дефектов. Было обнаружено, что они являются источником гигантского диэлектрического отклика в Нью-Йорке25,26. Наша более ранняя работа показала, что керамика NYCTO, полученная посредством твердофазной реакции (SSR) и спеченная при 1100 ° C в течение разного времени, достигла высоких значений ε ', 0,13–2,30 × 104, с низкими значениями tanδ, 0,030–0,11118. Ахмад и Котб сообщили о снижении температуры спекания за счет использования искрового плазменного (ИС) спекания. Они обнаружили высокое значение ε', составляющее примерно 2,49×104, в керамике NYCTO, спеченной при 975 °C в течение 10 минут. Тем не менее, его tanδ остается очень высоким (~3,39)20. Кроме того, Котб и Ахмад обнаружили, что значение ε' 4,50×103 и тангенс угла потерь 0,055 можно получить в керамике NYCTO, изготовленной с использованием SSR и спеченной на воздухе в течение 10 часов при 1050 °C19. После SSR значение ε' более 104 с tanδ менее 0,10 было получено с использованием высокой температуры спекания (1100 °C). Влажные химические методы, в частности модифицированный золь-гель метод, были предложены в качестве жизнеспособных методов производства диэлектрической керамики с желаемыми свойствами посредством низкотемпературного спекания6,9,10,12. Хотя диэлектрические свойства керамики ACu3Ti4O12, полученной влажным химическим методом, подробно документированы6,7,8,9,10,11,12, они никогда не публиковались для NYCTO. В нескольких исследованиях NYCTO на изображениях СЭМ наблюдалось незначительное разложение дополнительных фаз18,20,27. Однако XRD не может их идентифицировать. Эти фазы могут генерировать высокие значения ε' с низкими значениями tanδ в Нью-Йорке. В результате для приготовления NYCTO следует использовать модифицированный золь-гель метод. Хотя об исследованиях керамики NYCTO18,19,20,22 сообщалось много, были представлены только экспериментальные результаты. Для понимания электрических и диэлектрических свойств этой керамики разумно объединить экспериментальные и расчетные методы, основанные на теории функционала плотности (ТПФ).